A székelyudvarhelyi református kollégiumban tanult, de az utolsó két osztályt már nem végezte el, mert szüleivel 1846-ban Konstantinápolyba indult, hogy görög nagyanyja nekik építtetett palotájába költözzenek. Mire Törökországba értek, az idős hölgy meghalt, a nagy örökségből - pereskedés után - nekik alig jutott, így nehezen boldogultak az idegen világban.

Orbán Balázs még húszéves sem volt, amikor nagy utazást tett a Közel-Keleten: bejárta Szíriát, Palesztinát, Egyiptomot, Arábiát és részben a Balkánt is. Lejegyezte a régészeti, történelmi, néprajzi emlékeket, tapasztalatait 1861-ben Utazás Keleten című hatkötetes könyvében írta meg.

Amikor Athénban értesült a magyar szabadságharc kirobbanásáról, Konstantinápolyban saját pénzén 150 fős szabadcsapatot szervezett, de mire elérték az Al-Dunát, Világosnál megtörtént a fegyverletétel. Orbán ezután a török birodalomba özönlő emigránsok egyik fő segítője lett, egy ideig Kossuth környezetében élt, s meghiúsított egy merényletkísérletet. Az osztrákok kikérési kérelme elől 1852-ben Londonba menekült, itt minden idejét a British Múzeumban és könyvtárakban töltötte. Gyűjtötte, rendszerezte a közel-keleti utazásával kapcsolatos anyagokat. Két év után átköltözött Jersey, majd Guernsey szigetére, ahol mély barátságot kötött Victor Hugóval, fiaitól tanulta meg a fényképezést, s így vált később a fotografálás egyik hazai úttörőjévé. Innen 1855-ben utazott vissza szüleihez Konstantinápolyba, s 1859 végén - kihasználva a politikai enyhülés adta lehetőséget - hazatért. Hivatalt vállalt: 1861-től Udvarhelyszék ideiglenes főjegyzője, 1867-től Kolozsvár főjegyzője volt, majd visszavonult, s 1868-tól Pesten élt.

Hazatérése után döbbent rá arra, hogy szülőföldjét, népét az ország lakosainak nagy része nem ismeri. Hatalmas munkába kezdett: darócruhát öltött, s 1862 és 1868 között gyalog, szekéren, lóháton bejárta a Székelyföldet, több mint ötszáz faluban fordult meg. Leírta amit látott, hallott, tapasztalt, amit régi írásokban fellelhetett. Így készült el hat év alatt Orbán Balázs főműve, A Székelyföld leírása, történelmi, régészeti, természetrajzi s népismereti szempontból, amely hat nagyformátumú kötetben hat év alatt jelent meg. Hatalmas és pontos anyaggyűjtése, a régi épületek, szobrok, írásos emlékek, ötvös- és textilmunkák, szokások, földrajzi és személynevek, visszaemlékezések leírása nélkülözhetetlen és gyakran egyedüli forrása a néprajznak és a történettudománynak. Ide sorolható a további tízéves munka alapján megírt, 1889-ben kiadott Torda város és környéke is. Történelemfelfogásában a hun-székely leszármazási elmélet tükröződik, a nemzetiségekről a tisztelet, testvériség hangján szól.

1871-ben függetlenség párti programmal országgyűlési képviselő lett, a Magyar Tudományos Akadémia 1887-ben pedig levelező tagjává választotta; a következő évben megjelent A székelyek származásáról és intézményeiről című könyve. Évekig gyűjtött vagyonát a súlyos gondokkal küzdő székelykeresztúri unitárius gimnáziumnak adományozta, úgy állítva be, mintha a pénzt találta volna.

Budapesten halt meg 1890. április 19-én. Családi birtokán, Szejkefürdőn temették el, hét gyönyörűen faragott székelykapun át megközelíthető sírját két kopjafa díszíti.