Ükapja Széchényi Ferenc, a Nemzeti Múzeum alapítója, dédapja Széchenyi Lajos, a "legnagyobb magyar" fivére, apja Széchenyi Viktor földbirtokos, gazdálkodó volt. Gyermekkorát a Fejér megyei Sárpentelén, illetve az ausztriai és csehországi rokonok birtokain töltötte. Először jogi tanulmányokba kezdett, de nomsokára már Münchenben, Oxfordban, Cambridge-ben hallgatott zoológiát, erdészeti és mezőgazdasági előadásokat, tanulmányai befejeztével apja köröshegyi gazdaságát igazgatta.
A kiváló lovas és teniszjátékos húszas éveinek elejére a vadászat megszállottja lett. Élete nagy álma teljesült, amikor 1927 tavaszán Almásy Lászlóval együtt Szudánba indulhatott, ezt az expedíciót még további nyolc követte, de járt Indiában és Alaszkában is. Négy földrészen tett utazásairól rengeteg élménnyel és gazdag zsákmánnyal tért haza, színes, izgalmas útleírásai, csodálatos vadásztörténetei 1930-tól láttak napvilágot. A Csui, az Elefántország, a Nahar, az Alaszkában vadásztam másfél millió példányban jelent meg, kilenc nyelvre fordították le és hihetetlen magas példányszámban kapkodták el.
Élete fő művének 1300 darabos, Istenhegyi úti házában elhelyezett trófeagyűjteményét tartotta, amely Budapest ostromakor az utolsó darabig elpusztult. Apját a szovjetek halálra verték, őt magát fogságba hurcolták, a háború után birtokait elkobozták, grófi címét elvették, végül kitelepítették a Hortobágyra. 1952-ben az ÁVH Andrássy-úti székházában, majd a sopronkőhidai börtönben "vendégeskedett", aztán Balatongyörökön jelöltek ki számára kényszerlakhelyet. Innen járt át a keszthelyi Helikon Könyvtárba, ahol segédmunkaerőként készítette el a vadászati irodalom szakbibliográfiáját.
Az ötvenes évek közepétől helyzete javult, újra kiadták a Csuit, aztán a többi kötetét is. 1959-ben a fővárosba költözhetett, 1960-ban hivatalos állami expedícióval Kelet-Afrikába utazott, 1964-ben kilencedszer, egyben utoljára vezetett expedíciót a szeretett földrészre. 1967. április 24-én halt meg Budapesten, halálát az utolsó expedíció során szerzett afrikai amőbás betegség okozta.
Trófeái és hatezer kötetes négynyelvű szakkönyvtára ma a Természettudományi Múzeum tulajdona, Széchenyi Vadászati Könyvtár elnevezéssel. "Bwana Kelele", azaz "Csendlegyen úr" munkáit már jó ideje nem adták ki, ezért Széchenyi Zsigmond neve az utóbb felnőtt generációknak már nem mond semmit. Pedig vadászati könyvei tiszta, szép, magyar nyelven, gazdag szókinccsel megírt élvezetes, olvasmányos művek, ma antikváriumok keresett ritkaságai.